摘要
基于信息论的方法,筛选出包含较多燃料电池性能“不可逆衰退”信息的外部操作条件,采用二次规划法将筛选出的外部操作条件与输出电功率进行融合,提出了一种融合健康状态(state of health, SOH)指标。与以输出电功率为SOH的指标相比,采用融合SOH指标,在单调性、单池衰退一致性和综合评价指标上分别提升了22.83%、91.96%和55.60%。
质子交换膜燃料电池(proton exchange membrane fuel cell, PEMFC)是一种将化学能转化为电能的装置,其燃料加注时间短、续航里程长等特点决定了其更加适用于长途客车、重卡、工程机械等应用场景。然而,复杂的结构和材料属性,使燃料电池电堆的输出性能受工作环境的影响很大,动态的运行工况、反应气体的温/湿度和供应不合理等都会造成单池和电堆的性能衰退。燃料电池电堆采用串联式结构,单池的性能衰退影响整个电堆的性能和寿命。因此,为了优化其全生命周期的运行性能,有必要建立表征燃料电池健康状态(state of health, SOH)的指标,预测剩余使用寿命(remaining useful life, RUL),从而动态调整能量管理策略。
目前,涉及PEMFC的SOH指标的研究工作主要包括以下两方面内容。一方面,基于外部可检测数据,通过量化数据中的输出性能衰退信息,表征PEMFC的SOH和预测其RUL。Chen
将输出电压、电功率或阻抗等电变量作为PEMFC 的SOH指标,是目前最常用的一种方法。然而,燃料电池电堆由多片单池串联,各单池的衰退情况各不相同,电堆的寿命和最大输出功率受性能最差的单池影响最大,因此,平均或总输出电压(或电功率)性能不足以表征电堆整体的衰退情况,各单池性能衰退的一致性问题也尤为重要。仅采用电堆电压、电功率或阻抗等电变量作为SOH的指标,很难综合衡量或表征其SOH或寿命衰减程度,而电堆的温度、反应气体压力和流量等非电变量信息中也包含燃料电池的SOH信息。因此,本文将输出电功率信息与外部操作条件(如电堆温度、反应气体压力和流量等非电变量)信息进行融合,提出了一种融合电与非电信息的SOH指标。
本文采用的实验数据集为法国燃料电池实验室FCLAB提供的公开数据,为恒流拉载70 A工况下的稳态数据,数据集的时间长度为1 154 h,采样时间间隔为30 s。燃料电池衰退测试平台如

图 1 PEMFC衰退测试平台@FCLA
Fig. 1 Aging test platform for PEMFC @FCLA
原始数据中数据量超过13万,数据中包含大量噪声信号,分析前需对其进行预处理。
第一步为重采样。原始数据采集于稳态工况,在短时间内各变量数值变化幅度小,为降低计算量,对原始数据进行重采样,重采样时间间隔为0.5 h。第二步为平滑滤波处理,采用局部加权回归的方法进行滤波。以为中心点取前后一段长度的局部数据,通过权重矩阵,依据靠近中心点的权重大,远离中心点的权重小的原则,赋予该段数据待测点附近每个点一定的权重。选取的权重矩阵为以下高斯核函数矩阵:
(1) |
式中:为截取的局部数据的长度。
选择权重矩阵后,利用最小二乘方法进行拟合,局部加权回归的损失函数如下所示:
(2) |
式中:为该段函数回归的中心值,为该数据点的拟合值,对于个数据点可以得到条加权回归线,取每条回归线的中心拟合值,即得到加权回归平滑处理后的数据。
预处理后的样本数为2 289,以电堆输出电压为例,预处理前后的数据分别如图

图 2 预处理前后电堆电压
Fig. 2 Stack voltage before and after data preprocessing
通过观察不难发现,随着运行时间的增加,燃料电池输出电压(或输出电功率)整体呈下降趋势,但是,在电堆停机再启动时刻,输出电压有时也会呈现一定程度的“恢复”。燃料电池性能衰退具有不可逆性和可逆性,在燃料电池实际运行过程和衰退实验过程中都发现了“可逆衰退”和“不可逆衰退”现象。在燃料电池长期运行过程中输出电压永久性的衰退现象属于“不可逆衰退”,停机再启动时输出电压恢复的现象属于“可逆衰退”,如

图 3 电堆电压的“可逆衰退”与“不可逆衰退”
Fig. 3 Reversible and irreversible degradation of stack voltage
“不可逆衰退”产生的原因是,在系统和环境因素的多重影响下燃料电池组件发生衰退,如质子交换膜穿孔、气体扩散层多孔结构腐蚀堵塞、催化层碳腐蚀以及催化剂损失等。“可逆衰退”中电压恢复的原因可归结为燃料电池在系统停机过程中由于操作条件改变而发生的性能恢复,如停机时水的排出有利于恢复膜电极的气体扩散性能;进行极化曲线测试时,拉载高电流时部分铂氧化物被还原,这有助于催化剂性能恢
另外,通过对5片单池的电压衰退情况进行对比分析可发现,各单池在长时间运行过程中的整体衰退趋势大致相同,但是每片单池的输出电压不一致,电压衰退的百分比也不同,如

图 4 单池电压衰退曲线
Fig. 4 Voltage degradation of a single fuel cell
对预处理后的实验数据分析发现(
采用的数据集记录了运行时间、拉载电流、输出电压以及外部操作条件等16个参数变量,其中外部操作条件如
编号 | 物理含义 | 单位 | 编号 | 物理含义 | 单位 |
---|---|---|---|---|---|
① | 阳极入口气体温度 | ℃ | ⑨ | 阳极入口气体压力 | kPa |
② | 阳极出口气体温度 | ℃ | ⑩ | 阳极出口气体压力 | kPa |
③ | 阴极入口气体温度 | ℃ | ⑪ | 阴极入口气体流量 |
L·mi |
④ | 阴极出口气体温度 | ℃ | ⑫ | 阴极出口气体流量 |
L·mi |
⑤ | 冷却液入口温度 | ℃ | ⑬ | 阳极入口气体流量 |
L·mi |
⑥ | 冷却液出口温度 | ℃ | ⑭ | 阳极出口气体流量 |
L·mi |
⑦ | 阴极入口气体压力 | kPa | ⑮ | 冷却液流量 |
L·mi |
⑧ | 阴极出口气体压力 | kPa | ⑯ | 阴极相对湿度 | % |
为了筛选出与燃料电池电堆衰退信息关联度大的操作条件参数,本文基于信息论方
信息熵用于描述系统的不确定程度,信息熵越大表示系统的无序程度越大、系统包含的信息量越多。假设随机变量可能出现的多种状态分别为,则随机变量的信息熵为
(3) |
式中:为状态出现的概率,。
由信息熵的定义可知,要计算信息熵首先需要得到随机变量X的概率密度函数。本文采用以下高斯核函数法确定随机变量概率密度分布函数:
(4) |
式中:为随机变量的标准差;为观测样本数;为窗口宽度。
经过数据预处理后观测样本数为2 289,将样本分为100段,窗口宽度取20,通过
编号 | 信息熵数值 | 排序 | 编号 | 信息熵数值 | 排序 |
---|---|---|---|---|---|
① | 5.052 71 | 16 | ⑨ | 6.162 98 | 7 |
② | 5.164 44 | 15 | ⑩ | 6.078 58 | 9 |
③ | 5.830 87 | 11 | ⑪ | 6.417 34 | 2 |
④ | 5.261 04 | 14 | ⑫ | 6.427 80 | 1 |
⑤ | 6.333 01 | 4 | ⑬ | 5.568 57 | 12 |
⑥ | 6.243 88 | 5 | ⑭ | 6.179 41 | 6 |
⑦ | 6.414 40 | 3 | ⑮ | 6.006 06 | 10 |
⑧ | 6.089 08 | 8 | ⑯ | 5.522 71 | 13 |
排列熵用于衡量时间序列的复杂程度,越规则的时间序列,其排列熵越小。
对于长度为的时间序列a(1),a(2),…,,给定嵌入维度和时间延迟,采用相空间重构法对该其进行重构,得到的相空间重构矩阵为
(5) |
相空间中每一行为重构向量,对各重构向量进行升序排序,得到的排列为所有排列中的一种,将每种排列出现的频率作为出现的概率,分别用表示,其中,则时间序列的排列熵如下所示:
(6) |
将预处理后的各操作条件进行相空间重构,本文采用虚假最邻近点法估算嵌入维数,使用平均互信息法估算延迟时间[
编号 | 排列熵数值 | 排序 | 编号 | 排列熵数值 | 排序 |
---|---|---|---|---|---|
① | 1.261 73 | 14 | ⑨ | 1.230 49 | 11 |
② | 1.233 60 | 12 | ⑩ | 1.211 17 | 8 |
③ | 1.279 43 | 16 | ⑪ | 1.203 51 | 5 |
④ | 1.219 67 | 9 | ⑫ | 1.209 52 | 7 |
⑤ | 1.202 03 | 3 | ⑬ | 1.264 23 | 15 |
⑥ | 1.203 13 | 4 | ⑭ | 1.227 06 | 10 |
⑦ | 1.204 92 | 6 | ⑮ | 1.031 98 | 1 |
⑧ | 1.202 02 | 2 | ⑯ | 1.237 79 | 13 |
互信息用于衡量两个变量之间的相关性,两个变量之间的互信息越大,相关性越高。目前燃料电池的输出功率被认为是与燃料电池的SOH高度相关的一种指标,故本文通过计算各操作条件与电堆输出功率的互信息,评价各操作条件与燃料电池SOH的相关程度。
Sharm
(7) |
式中:为样本个数;和分别为随机变量和的边缘概率密度估计函数;为随机变量和的联合概率密度估计函数。
各操作条件与输出功率的互信息计算结果如
编号 | 互信息数值 | 排序 | 编号 | 互信息数值 | 排序 |
---|---|---|---|---|---|
① | 0.841 07 | 16 | ⑨ | 0.890 56 | 6 |
② | 0.844 64 | 15 | ⑩ | 0.888 12 | 8 |
③ | 0.878 85 | 11 | ⑪ | 0.900 28 | 3 |
④ | 0.848 38 | 14 | ⑫ | 0.902 88 | 1 |
⑤ | 0.898 42 | 4 | ⑬ | 0.865 33 | 12 |
⑥ | 0.897 33 | 5 | ⑭ | 0.887 71 | 9 |
⑦ | 0.901 87 | 2 | ⑮ | 0.887 36 | 10 |
⑧ | 0.889 93 | 7 | ⑯ | 0.864 28 | 13 |
通过计算各操作条件的信息熵、排列熵和互信息,初步筛选出7个操作条件,分别为冷却液入口和出口温度、阴极入口和出口气体温度、阴极入口和出口气体流量以及冷却液流量。
通过分析数据,发现各操作条件变化幅度小,趋势性较差,但是入口和出口处参数的差值的变化趋势较为明显。故对初步筛选出的操作条件进行修正,最终筛选结果如
操作条件 | 物理含义 | 单位 |
---|---|---|
T(⑥-⑤) | 冷却液入口和出口温度差 | ℃ |
p(⑦-⑧) | 阴极入口和出口气体压力差 | kPa |
q(⑫-⑪) | 阴极入口和出口气体流量差 |
L·mi |
Q(⑮) | 冷却液流量 |
L·mi |

图 5 修正后的操作条件随时间的变化
Fig. 5 Modified operating conditions
目前常用的SOH指标融合方法为距离函数分析法,通过计算样本在样本空间中的位置及样本之间的距离(包括欧氏、马氏以及测地距离等)得到当前时刻的SOH。Chen
在燃料电池衰退过程中存在“可逆衰退”以及单池电压衰退的一致性问题,因此,理想的融合SOH指标不仅应该消除由于“可逆衰退”造成的SOH指标再恢复情况,而且也要考虑衰退一致性问题,即具有良好的单调性和衰退一致性。
综合考虑单调性和衰退一致性,本文采用二次规划法将各单池输出功率与筛选出的操作条件进行融合。二次规划问题的目标函数如
(8) |
式中:为输出功率和操作条件的加权融合系数;为调节单调性与衰退一致性权重的系数;为单池数量; 为样本数据的时间跨度;为第个单池在第个时刻对应的单调性补偿项;为补偿项对应的权重系数; 为第个单池在第个时刻的融合SOH指标; 为5个单池在第个时刻融合SOH指标的平均值。
通过引入补偿项,可以使融合SOH指标具有更好的单调性,如果下一时刻的融合SOH指标增加,则对该项进行补偿,加权融合系数应使补偿项的和最小,即融合SOH指标的单调性最好。的表达式如
(9) |
随着燃料电池系统的运行时间增加,传感器数据的测量误差增大,测量噪声增加,影响融合SOH指标的单调性。因此,随着时间增加,应该给赋予更高的权重,即应随着的增加而单调递增,的约束条件如
(10) |
融合SOH指标的表达式如
(11) |
式中:为待融合数据的数量,取值为5;为第个加权融合系数;为第个单池在第个时刻的第个融合数据。和的表达形式如
(12) |
(13) |
融合SOH指标为所有操作条件的加权平均值,向量表示每一组融合数据的重要程度,其加权和为1。的约束条件如
(14) |
式中:A为×的对角矩阵,对角元素的取值为1或-1;当操作条件数据呈降低趋势时,对应的对角元素取1,反之取-1。
综合公式(
(15) |
在标准形式下,C为1×a的单位矩阵,其他变量矩阵的定义如公式(
(16) |
(17) |
(18) |
(19) |
(20) |
基于二次规划法,将SOH的单调性和衰退一致性作为优化的目标函数,将冷却液温度差、阴极入口和出口气体压力差、阴极入口和出口气体流量差、冷却液流量与输出功率的加权融合系数作为优化参数。
单调性和衰退一致性的权重系数影响融合SOH指标的结果,越大则单调性权重越大、衰退一致性权重越小。本文采用均方误差(mean squared error, MSE)作为选择时的评价指标,计算如
(21) |
式中:为第个单元在第时刻的融合SOH指标,由于稳态工况下输出功率的衰退一定程度上能表征燃料电池的健康状态,因此,对输出功率进行多项式拟合作为用于评价SOH指标的。
不同值得到融合SOH指标的MSE结果如

图 6 不同η下的融合SOH指标的MSE
Fig. 6 MSE of integrated SOH indicator at different η value
使用MATLAB对二次规划问题进行求解,首先需要将各物理参数归一化,优化参数初始值设置为 [0.2,0.2,0.2,0.2,0.2],的取值范围为,参数优化结果如表6所示。
表 6 基于二次规划法的参数优化结果
Tab. 6 Optimization results of integrated SOH
indicator based on sequential quadratic
programming
物理量参数 | 单位 | 优化参数 | 优化参数初始值 | 优化值 |
---|---|---|---|---|
T | ℃ | 0.2 | 0.024 6 | |
p | kPa | 0.2 | 0.181 6 | |
q |
L·mi | 0.2 | 0.413 6 | |
Q |
L·mi | 0.2 | 0.096 6 | |
输出功率 | W | 0.2 | 0.283 6 |
结合
融合SOH指标和输出功率在单调性、衰退一致性以及综合评价指标上的对比如
指标 | 融合SOH指标 | 输出功率 | 融合SOH指标相比于输出功率的提升/% |
---|---|---|---|
单调性指标 | 1.117 3 | 1.447 8 | 22.83 |
衰退一致性指标 | 0.178 7 | 2.222 0 | 91.96 |
综合评价指标 | 0.770 0 | 1.734 2 | 55.60 |

图7 反归一化后的融合SOH指标与输出功率对比
Fig. 7 Comparison of inverse-normalized integrated SOH indicator and output power
融合SOH指标与输出功率的变化趋势近似,但相比于输出功率,具有以下优点:
(1) 融合SOH指标考虑了外部操作条件中包含的燃料电池衰退信息,在保留输出功率中长期衰退趋势信息的同时,能够剔除其中“可逆衰退”造成的影响。
(2) 融合SOH指标考虑了单池之间衰退的一致性问题,因此,相比于输出功率包含更多的衰退信息。
结合信息论和二次规划等方法,建立了一种单调性、衰退一致性良好的燃料电池融合SOH指标。公开的燃料电池寿命测试实验数据表明,燃料电池电压在长期运行过程中存在“可逆衰退”及单池电压衰退不一致等现象。基于信息论的方法对燃料电池的外部操作条件进行筛选,筛选出与燃料电池电堆衰退信息关联度大的操作条件参数;进一步,基于二次规划法将燃料电池输出功率与筛选出的外部操作条件参数进行融合,提出了一种融合电与非电信息的SOH指标。研究结果表明,融合SOH指标的均方差为0.261 3,相比于输出功率,在单调性上提升了22.83%,在衰退一致性上提升了91.96%,在综合评价指标上提升了55.60%。综上,融合SOH指标融合了电与非电信息,在保留长期“不可逆衰退”信息的同时,能有效剔除由于停机再启动而出现的“可逆衰退”信息,并且考虑了单池衰退的一致性问题,该思路对燃料电池SOH指标建立过程具有一定的指导意义。
作者贡献声明
周 苏:学术指导,论文审阅及修改。
潘志镕:数据分析,论文撰写。
温超凯:数据处理,融合方法研究,论文修改。
樊 磊:学术指导,数据分析,论文修改。
参考文献
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